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論文

Microbially formed Mn(IV) oxide as a novel adsorbent for removal of Radium

田中万也; 山路恵子*; 升屋勇人*; 富田純平; 小澤麻由美*; 山崎信哉*; 徳永紘平; 福山賢仁*; 小原義之*; Maamoun, I.*; et al.

Chemosphere, 355, p.141837_1 - 141837_11, 2024/05

https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2024.141837

本研究では生物性マンガン酸化物を用いて人形峠坑水からのラジウム除去実験を行った。その結果、7.6mgの生物性マンガン酸化物を用いて3L坑水中から98%以上の $^{226}$ Raを除去することが出来た。これは固液分配係数に換算すると10 $^{7.4}$ mL/gという非常に高い値となり、生物性マンガン酸化物が実際の坑水処理に有効であることを示している。

論文

Cryogenic impact fracture behavior of a high-Mn austenitic steel using electron backscatter diffraction and neutron Bragg-edge transmission imaging

Wang, Y. W.*; Wang, H. H.*; Su, Y. H.; 徐平光; 篠原武尚

Materials Science & Engineering A, 887, p.145768_1 - 145768_13, 2023/11

https://doi.org/10.1016/j.msea.2023.145768

被引用回数：1 パーセンタイル：48.82(Nanoscience & Nanotechnology)

A unique impact fracture behavior is found in a high-Mn austenitic steel (24Mn-4Cr-0.4C-0.3Cu) in this work. The steel exhibits concurrent twinning-induced plasticity (TWIP) effect and the transformation-induced plasticity (TRIP) effect. By analyzing the load-deflection curves recorded during Charpy impact testing, the resistance to crack initiation and propagation is quantified from the absorbed energy. The high-Mn steel demonstrates good resistance to crack initiation at 273 K and 77 K. However, as the temperature decreases from 273 K to 77 K, there is an accelerated transition from stable crack growth to unstable crack growth during impact, resulting in the deterioration of resistance to crack propagation. The plastic deformation of the impact-tested samples, especially in the region close to the crack-path profile was quantitatively analyzed using neutron Bragg-edge transmission (BET) imaging. The deformation zones, divided by using the width of the 200 Bragg edge, exhibit good agreement with the impact absorbed energy characteristics obtained from dynamic load-deflection curves. Moreover, the unstable growth transition point was roughly determined on the impact-tested sample. Then, the electron backscatter diffraction (EBSD) technique is employed to examine the deformation microstructure along the crack-path in the impact-tested samples. The results revealed the dual roles of TRIP effect in impact toughness of the high-Mn steel. On one hand, the TRIP effect plays a positive role in improving resistance to crack initiation and propagation. On the other hand, the excessive accumulation of brittle /'-martensite caused by the enhanced TRIP effect at 77 K leads to quasi-cleavage fracture, thereby playing a negative role. Finally, we discussed the prominent toughening mechanisms associated with the TWIP and TRIP effects, which greatly impact the impact fracture behavior.

論文

Effect of interlayer K ordering on water intercalation behavior in -type layered manganese dioxide

岡本範彦*; 吉迫大輝*; 市坪哲

Energy Storage Materials, 61, p.102912_1 - 102912_9, 2023/08

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.102912

被引用回数：2 パーセンタイル：45.8(Chemistry, Physical)

Layered manganese dioxide (birnessite) that contains K cations and water molecules at interlayers exhibits reversible heat storage properties via a water-intercalation mechanism (0.5 mol H $_{2}$ O per K $_{0.33}$ MnO $_{2}$ ). However, a certain amount of an irreversible capacity of water intercalation is observed after the initial thermal cycle, which limits the reversibly available energy density of the material for the subsequent cycles. In this study, crystal structures of the K-containing birnessite, K $_{0.33}$ MnO $_{2}$ , was analyzed before and after heat treatment, by electron diffraction and atomic-resolution scanning transmission electron microscopy, to elucidate the origin of the initial irreversible capacity (0.83 mol per K $_{0.33}$ MnO $_{2}$ ).

論文

Atomic reconstruction induced by uniaxial stress in MnP

小澤竜也*; 藤原理賀; 内原猛*; 満田節生*; 矢野真一郎*; 玉造博夢; 宗像孝司*; 中尾朗子*

Scientific Reports (Internet), 13, p.13750_1 - 13750_8, 2023/08

https://doi.org/10.1038/s41598-023-40806-1

被引用回数：0 パーセンタイル：0(Multidisciplinary Sciences)

圧力は、電子状態と原子配列の両方に作用し、物性を劇的に変化させる可能性を持つ。リン化マンガンMnPでは、約8GPaの等方圧力下において、Mn化合物で初めて、超伝導状態が観測された。本研究では、一軸応力がMnPの磁性および結晶構造に及ぼす影響を調査した。磁化測定と中性子回折実験により、0.04GPaという極めて低い一軸応力で、不可逆的な磁化応答が観測され、同時に、MnP型構造に特有の擬回転対称性を満たす結晶ドメインが誘起されることがわかった。不可逆的な磁化応答は、誘起された新たなドメインの構造により説明できることが判明した。一軸応力によって誘起される結晶ドメインに関する研究は過去に例がなく、我々はこの新現象を「原子再構成(AR)」と名付けることとした。我々は、AR現象に対する理解の深化は、誘電性、弾性、電気伝導、磁性、超伝導を含む物質の異方性を制御する結晶ドメイン工学の創出につながると期待している。

論文

Microbial influences on manganese deposit formation at Yunotaki Fall, Japan

白石史人*; 千原亮二*; 谷本理沙*; 田中万也; 高橋嘉夫*

Island Arc, 31(1), p.e12448_1 - e12448_9, 2022/05

https://doi.org/10.1111/iar.12448

被引用回数：0 パーセンタイル：0(Geosciences, Multidisciplinary)

北海道オンネトー湯の滝では、藻類が光合成により放出する酸素がマンガン酸化細菌によるマンガン酸化物形成を支えていると考えられてきた。しかし、実際にこうした光合成由来の酸素がマンガン酸化物形成にどの程度寄与しているのかは不明であった。本研究では、こうした藻類由来の酸素がマンガン酸化物形成に与える影響について微小電極を用いた局所化学分析,バルク分析,DNA解析を組み合わせて調べた。その結果、オンネトー湯の滝では光合成由来酸素の寄与ははっきりせず、マンガン酸化細菌による直接的なマンガン酸化物形成が支配的であることが分かった。

論文

Simultaneous sequestration of Co $^{2+}$ and Mn $^{2+}$ by fungal manganese oxide through asbolane formation

青島未来*; 谷幸則*; 藤田理那*; 田中万也; 宮田直幸*; 梅澤和寛*

Minerals (Internet), 12(3), p.358_1 - 358_16, 2022/03

https://doi.org/10.3390/min12030358

被引用回数：5 パーセンタイル：74.66(Geochemistry & Geophysics)

本研究では、マンガン酸化菌 KR21-2株を用いた水溶液からのCo $^{2+}$ 除去実験を行った。その結果、Co $^{2+}$ のみを含む水溶液よりもMn $^{2+}$ とCo $^{2+}$ の両方が含まれる水溶液を用いた際に、Co $^{2+}$ の除去効率が高くなることが分かった。これは、Mn $^{2+}$ とCo $^{2+}$ の共存下においてアスボライト(Coを少量含むMn水酸化物)が形成されるためであると考えられる。

論文

Sorption of Pu(IV) on biogenic Mn oxide and complexation of Pu(IV) with organic ligands secreted by fungal cells

田中万也; 谷幸則*; 香西直文; 大貫敏彦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(2), p.1109 - 1114, 2022/02

https://doi.org/10.1007/s10967-021-08178-w

被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)

本研究では、マンガン酸化菌が形成したマンガン酸化物へのPu(IV)吸着メカニズムについて調べた。他のアクチノイドとの吸着挙動を比較したところ、Pu(IV)はU(VI)と類似しておりTh(IV)とは異なった吸着挙動を示した。このことから、マンガン酸化物表面に吸着したPu(IV)がPu(VI)に酸化されている可能性が示唆された。一方、マンガン酸化菌の菌糸のみに対して吸着実験を行ったところ、一旦菌糸に吸着したPu(IV)が時間とともに水溶液中に脱離していくことが明らかとなった。このことは、微生物から分泌された有機配位子とPu(IV)が錯形成していることを示唆しており、こうした錯形成は中性付近のpH条件下において顕著であった。

論文

Preferential elimination of Ba $^{2+}$ through irreversible biogenic manganese oxide sequestration

谷幸則*; 柿沼里美*; Chang, J.*; 田中万也; 宮田直幸*

Minerals (Internet), 11(1), p.53_1 - 53_14, 2021/01

https://doi.org/10.3390/min11010053

被引用回数：4 パーセンタイル：43.25(Geochemistry & Geophysics)

本研究では、マンガン酸化活性を保った状態の生物性マンガン酸化物によるBa $^{2+}$ 除去メカニズムを調べた。水溶液中に二価マンガンを添加した場合には、新たなマンガン酸化相が形成されBa $^{2+}$ が不可逆的に強く固定されることが明らかとなった。広域X線吸収微細構造スペクトルと粉末X線回折解析により、Ba $^{2+}$ が層間に取り込まれることでマンガン酸化物の層状構造が安定化していることが分かった。

論文

Sequestration and oxidation of Cr(III) by fungal Mn oxides with Mn(II) oxidizing activity

鈴木竜平*; 谷幸則*; 内藤博敬*; 宮田直幸*; 田中万也

Catalysts, 10(1), p.44_1 - 44_15, 2020/01

https://doi.org/10.3390/catal10010044

被引用回数：10 パーセンタイル：39.44(Chemistry, Physical)

本研究では、マンガン酸化菌KR21-2株を用いて形成させたマンガン酸化物に対してpH6のCr(NO $_{3}$ ) $_{3}$ 水溶液を用いて一回もしくは繰り返し処理を行った。好気条件においてはマンガン酸化物によるCr(III)のCr(VI)への酸化が認められた。この際、Mn(IV)がMn(II)に一旦還元されるものの真菌の活性のためMn(II)の再酸化により溶液中ではマンガンは検出されなかった。一方、嫌気条件においてはCr(III)の酸化は反応の初期段階で停止し、Mn(II)の再酸化が起こらないため還元されたマンガンが溶液中で検出された。

論文

Reduction behaviors of permanganate by microbial cells and concomitant accumulation of divalent cations of Mg $^{2+}$ , Zn $^{2}$ +, and Co $^{2+}$

加藤友彰*; Yu, Q.*; 田中万也; 香西直文; 斉藤拓巳*; 大貫敏彦

Journal of Environmental Sciences, 86, p.78 - 86, 2019/12

https://doi.org/10.1016/j.jes.2019.05.007

被引用回数：2 パーセンタイル：8.23(Environmental Sciences)

本論文では、水溶液中の過マンガン酸カリウム(Mn(VII))とバクテリア細胞が接触したときのマンガンと共存金属イオンの挙動を検討した。細胞とMn(VII)が背食すると、細胞が破砕されるとともに細胞によりMn(VII)が還元されMn酸化物(バイオマスMn酸化物)として沈殿した。Co $^{2+}$ イオンが共存した場合、CoはCo $^{3+}$ に酸化されてMn酸化物中に取り込まれることがわかった。この結果は、過マンガン酸カリウムを廃水等に投入すると微生物の殺菌と金属イオンの除去が同時に起こることを示す。

論文

Adsorption of Cs onto biogenic birnessite; Effects of layer structure, ionic strength, and competition cations

Yu, Q.*; 田中万也; 香西直文; 坂本文徳; 谷幸則*; 大貫敏彦

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 2(8), p.797 - 810, 2018/08

https://doi.org/10.1021/acsearthspacechem.8b00042

被引用回数：14 パーセンタイル：57.88(Chemistry, Multidisciplinary)

Mn酸化物の多くは微生物起源であり、Csを吸着することが知られている。本研究では、微生物起源Mn酸化物形成時に環境中の微量元素が取り込まれることによるMn酸化物の構造変化とCsの吸着挙動の関係を調べた。微生物起源Mn酸化物が金属イオン(Zn, Ni等)を取り込んで形成すると、取り込まれた金属イオンはpHが低下すると溶出し、Mn酸化物に空孔が生じる。この空孔がCsの吸着サイトとなることがわかった。

論文

Quantitative analysis of radiocesium retention onto birnessite and todorokite

Yu, Q.*; 大貫敏彦*; 香西直文; 坂本文徳; 田中万也; 笹木恵子*

Chemical Geology, 470, p.141 - 151, 2017/10

https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2017.09.008

被引用回数：15 パーセンタイル：55.19(Geochemistry & Geophysics)

本研究では、2種類のMn酸化物(トドロカイトとバーネサイト)が持つCs保持能を評価した。トドロカイトには、Csの吸着選択性がバーネサイトよりも高いサイトがあることがわかった。Cs初期濃度10 $^{-9}$ mol/Lで吸着させた後、吸着したCsを1M NaClとNH $_{4}$ Clで脱離させたところ、約34%のCsが脱離せずにトドロカイトに残った。この値はバーネサイトに残ったCsの割合よりもずっと多かった。これらの結果は、トドロカイトが土壌中の放射性Csの固定に寄与することを強く示唆する。

論文

X-ray absorption magnetic circular dichroism of (La,Ce)MnO $_{3}$ thin films

柳田剛*; 斎藤祐児; 竹田幸治; 藤森淳*; 田中秀和*; 川合知二*

Physical Review B, 79(13), p.132405_1 - 132405_4, 2009/04

AA2017-0612.pdf:0.42MB

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.79.132405

被引用回数：11 パーセンタイル：45.08(Materials Science, Multidisciplinary)

最近の先端半導体デバイス開発において、半導体の双極性を作り出すことは重要な技術である。理論計算は4価の陽イオンによる電子ドープマンガン酸化物の存在を予言するが、直接的な実験事実が不足しているため、強磁性の起源は議論の余地が有る。今回、我々は軟X線磁気円二色性(XMCD)測定により、(La,Ce)MnO $_{3}$ 薄膜の強磁性を調べた。実験結果は、強磁性発現は、Mn $^{2+}$ の存在によるものでは無く、Mnの自己ドーピングによるものであることが分かった。

論文

Ferromagnetism in undoped manganites

堀田貴嗣

Progress in Ferromagnetism Research, p.19 - 38, 2006/00

マンガン酸化物における強磁性金属相は、遍歴 $e_{rm g}$ 電子と局在 $t_{rm 2g}$ スピンの間の強いフント結合に基づく二重交換機構によって理解されてきた。そのため、長年にわたって、マンガン酸化物の金属強磁性状態の出現には、ホールドーピングが必要不可欠であると信じられてきた。しかし、最近、ヤーンテラー歪みと結合する $e_{rm g}$ 軌道縮退ハバード模型に基づいて、ドープしていないマンガン酸化物においても、強磁性相で金属絶縁体転移が起こる可能性が理論的に指摘された。その結果を詳細に解説する。

論文

Electronic excitations in hole-doped La $_{1-x}$ Sr $_{x}$ MnO $_{3}$ studied by resonant inelastic X-ray scattering

石井賢司; 稲見俊哉; 大和田謙二; 葛下かおり; 水木純一郎; 村上洋一; 石原純夫*; 遠藤康夫*; 前川禎通*; 廣田和馬*; et al.

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(12), p.2157 - 2162, 2005/12

https://doi.org/10.1016/j.jpcs.2005.09.011

被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)

La $_{1-x}$ Sr $_{x}$ MnO $_{3}$ (x=0.2,0.4)についてMnのK吸収端での共鳴X線非弾性散乱法により電子励起の研究を行った。ホールドープで金属化したことによるギャップの消失がLa $_{0.6}$ Sr $_{0.4}$ MnO $_{3}$ において観測できた。また、温度により金属絶縁体転移を示すLa $_{0.8}$ Sr $_{0.2}$ MnO $_{3}$ では、散乱強度の温度変化に顕著な異方性が見られており、これはMn酸化物に特有の軌道自由度を反映した異方的な電子状態の変化を捉えたものと考えられる。

論文

Structure, magnetism and transport of the perovskite manganites $_{0.5}$ Ca $_{0.5}$ MnO $_{3}$ (=Ho, Er, Tm, Yb and Lu)

吉井賢資; 阿部英樹*; 池田直*

Journal of Solid State Chemistry, 178(12), p.3615 - 3623, 2005/12

https://doi.org/10.1016/j.jssc.2005.08.033

被引用回数：25 パーセンタイル：67.28(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

小さい希土類イオンを含むペロブスカイトマンガン酸化物 $_{0.5}$ Ca $_{0.5}$ MnO $_{3}$ (=Ho, Er, Tm, Yb and Lu)が斜方晶構造を取ることを見いだした。電気抵抗測定から、これらの酸化物が絶縁性であり、小さな磁気抵抗効果しか示さないことがわかった。磁化測定からは、マンガン電子の電荷秩序温度・反強磁性転移温度・グラス状態転移温度の3つが存在することがわかった。これらの物性について、結晶構造などと関連付けて議論する。

論文

Resonant inelastic X-ray scattering study of the hole-doped manganites La $_{1-x}$ SrMnO (, )

石井賢司; 稲見俊哉; 大和田謙二; 葛下かおり; 水木純一郎; 村上洋一; 石原純夫*; 遠藤康夫*; 前川禎通*; 廣田和馬*; et al.

Physical Review B, 70(22), p.224437_1 - 224437_6, 2004/12

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.70.224437

被引用回数：19 パーセンタイル：64.26(Materials Science, Multidisciplinary)

ホールドープしたマンガン酸化物(La $_{1-x}$ SrMnO、及び)の電子励起について共鳴非弾性X線散乱による研究を行った。強相関電子系におけるドーピング効果を初めて観測することができた。散乱スペクトルにはモットギャップの残存を示すピークが残っている。それと同時に、部分的にギャップが埋まっており、スペクトル強度は低エネルギーにシフトしている。スペクトルの運動量依存性はほとんどなく、ドープ前のLaMnOと同程度である。一方、の低エネルギー励起では散乱強度の温度依存性に異方性が見られ、それは磁気相互作用の異方性、及び、そのもととなる軌道の効果を示唆するものである。

論文

グラフト重合不織布による水中の鉄・マンガンの吸着除去法の開発

高橋学*; 田中和也*; 玉田正男; 青井透*

環境工学研究論文集, Vol.41, p.229 - 235, 2004/11

放射線を用いるグラフト重合法により、グリシジルメタクリレートを不織布にグラフトさせ、化学処理により金属捕集機能を持つイミノ二酢酸型捕集材を合成した。40 $^{circ}$ Cで2時間グラフト重合させ、グラフト率は170%に増加した。合成したイミノジ酢酸基量が2.1mmol/g-捕集材の捕集材を用いて、鉄イオンとマンガンイオンの吸着性能を評価した。鉄イオンとマンガンイオンの各分配係数は共存イオンの増加によって減少した。鉄イオンとマンガンイオンは、捕集材を充填したカラムを用いて空間速度SV=1000h $^{-1}$ で完全に除去できた。両イオンの吸着容量は、5回の繰り返し吸脱着試験で80%に減少することがわかった。

論文

Lithogenic flux in the Japan Sea measured with sediment traps

乙坂重嘉; 外川織彦; 馬場正美*; Karasev, E.*; Volkov, Y. N.*; 尾亦伸隆*; 乗木新一郎*

Marine Chemistry, 91(1-4), p.143 - 163, 2004/11

https://doi.org/10.1016/j.marchem.2004.06.006

被引用回数：42 パーセンタイル：71.95(Chemistry, Multidisciplinary)

1999年から2002年にかけて日本海の3海域(東部日本海盆,西部日本海盆,大和海盆)で行われたセジメントトラップ実験によって、粒子束の時空間的変化が観測された。年平均粒子束には明確な地理的分布が見られ、西部日本海盆で455mg/m $^{2}$ /day、大和海盆で252mg/m $^{2}$ /day、西部日本海盆では147mg/m $^{2}$ /dayであった。粒子束は春季(3月から5月)に増加した。堆積物中の元素存在度の分布から、粒子中のランタン/イッテルビウム(La/Yb)比がアルミノケイ酸塩粒子の起源の指標として、マンガン/アルミニウム(Mn/Al)比が粒子の「新鮮さ」の指標として利用できることがわかった。沈降粒子中のこれらの指標の時空間分布から、日本海における陸起源粒子の供給過程について(1)黄砂による大気経由の供給,(2)東シナ海からの水平輸送,(3)日本列島などの島弧からの水平輸送の3つが示された。黄砂粒子は、特に冬季から春季にかけて観測され、大和海盆の水深1km層では、年間の陸起源粒子束の84%を占めていた。日本海南縁における黄土粒子は、大気経由ばかりでなく、東シナ海から対馬暖流によって運ばれてきたことが示された。南部日本海における突発的な流れが、大和海盆内部へ粒子を運ぶ役割を果たしていると考えられる。

論文

Neutron diffraction and X-ray absorption study of CaMn $_{0.6}$ Ru $_{0.4}$ O $_{3}$

吉井賢資; 中村彰夫; 水牧仁一朗*; 谷田肇*; 河村直己*; 阿部英樹*; 石井慶信; 下条豊; 森井幸生

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 272-276(Suppl.), p.e609 - e611, 2004/05

https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2003.11.305

被引用回数：4 パーセンタイル：25.1(Materials Science, Multidisciplinary)

ペロブスカイトCaMnO $_{3}$ は150Kに反強磁性を示す絶縁体であるが、最近、Mnサイトを一部Ruに置き換えることによって、強磁性を示すとともに金属的になることが示された。本研究では、低温において、強磁性を示すCaMn $_{0.6}$ Ru $_{0.4}$ O $_{3}$ の磁気構造について中性子散乱を用いて調べた。常温での構造は単斜晶2 $_{1}$ /ペロブスカイト構造であった。低温での磁気ピークを含めた回折パターンは、強磁性と反強磁性ドメインの共存を仮定することでフィットできた。放射光を用いたX線吸収スペクトル測定からは、Ruの平均原子価が4から5+の間であることがわかった。このことは、過去の論文における、Ru $^{5+}$ の存在によってMnイオン間の強磁性相互作用が強められるという提案を支持する。